Olá Ricardo,
Você pode utilizar bootstrap com Unigui adicionando os CDN do bootstrap em CustomCss e CustomFiles do ServerModule... ou utilizando o tema disponibilizado aqui no fórum por outro amigo ( no entanto, compreenda que você não poderá fazer com que sua aplicação fique Responsiva por conta disso, mas sim, você poderá utilizar os estilos Css de bootstrap nos objetos - por exemplo adicionando um label, mudando a propriedade TextConversion dele de txtRegular para txtHtml e aí você pode colocar algo do tipo <input type="button" class="btn btn-primary" value="Enviar" /> no Caption dele e com isso você terá o efeito do botão bootstrap...
Mas fazer o design completo responsivo isso não dá ainda para ser feito com Unigui... o que venho acompanhando nesses últimos 3 anos é que provavelmente quando o Unigui incorporar a versão mais nova do Sencha será possível termos aplicações responsivas... o que entendi também é que bootstrap e sencha não são concorrentes.. mas também não são colaboradores entre si.
Abraço
Ota